第一級スパイアクションCHUCK/チャック。人気海外ドラマのBlu-ray＆DVDがついにリリース！
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家電量販店に勤め、時給11ドルで働くコンピューター･オタクのチャック。ある日、彼の脳に、とんでもない極秘データが"ダウンロード"される。その日からチャックは、スリルとアクション、ユーモアに溢れたハイテンションな世界に巻き込まれていく！
膨大な量の極秘データをチャックの脳から"移動"させるために、ザーナウという科学者がやって来る。おかげでまた普通の生活に戻れるだろうと無邪気に喜ぶチャック。だがそれも束の間、ザーナウが乗っていた車は何者かに爆破されてしまう。
チャックは、大胆不敵にも二つの大きなミッションを遂行することになる。一つは、国際的な武器商人の恐ろしい計画を阻止すること。そして、もう一つはバイ･モアでアシスタント･マネージャーの地位を獲得すること、なのだが…。
チャックは、次々と危険に遭遇しサラとケイシーに守ってもらう…という特殊な状況に、やっと慣れ始めていた。だがある日、チャックたちの前に一人の美女が現れ｢巨大なダイアモンドの追跡｣という困難な任務のために共に行動することになる。
サラやモーガンと夕食を楽しむため、中華料理店にやって来たチャック。だがそこで働く女性がスパイだということに気づいてしまう。またバイ･モアでは、｢売り上げ競争で最下位の販売員はクビだ｣とモーガンが上司に脅される。
チャックはラズロという青年と出会い、彼が天才的な頭脳の持ち主で、重要な国家機密を握っていることを知る。チャックはラズロの状況を自分に重ね、何とか力になろうとするが、やがて彼の目的が何であるかに気づいてがく然とする。
スタンフォード大学で教授が失踪し、彼の教え子だったチャックは捜査への協力を求められるが、大学時代のつらい経験から受けた傷が癒えていないチャックは、すぐに断ってしまう。だがあることがきっかけで、彼は母校を訪れる決意をする。
チャックは、バイ･モアにやって来たルーというすてきな女性に出会う。二人は、しだいに親しくなっていくが、仮にもサラと恋人同士のフリをしているチャックは複雑な気持ちだ。そんなある日、チャックと姉のエリーはある事件に遭遇する。
きれいで優しくて頭がよくて、僕に夢中…。チャックにとって、ルーは理想のガールフレンドだ。サラと恋人同士のフリをすることをやめてから、ルーとのデートをとても楽しみにしていたチャック。だが彼は、いつものように任務に巻き込まれてしまう。
極秘データをチャックの脳に"送信"したあと殺されたはずのブライスが、生きていた。ブライスが会いたがっていると知り、チャックはサラとケーシーに言われるまま彼の病室に入っていく。だが、そこには思いもよらない罠が待ち受けていた。
チャックは、仕事で同僚と、停泊中の船に乗り込む。だがそこで脳がある物に反応し、船の所有者が偽札造りに関与していることが判明する。証拠を掴むため、チャックとサラは｢カップルを装いパーティーに出席する｣という任務を言い渡される。
バイ･モアの同僚ジェフが、イタズラで、ある情報をハッキングする。だが、それを目にしたチャックの脳には、ロシア関連の犯罪者たちのデータが一気に蘇ってしまう。そこにはケイシーの過去につながる意外な事実も含まれているのだった。
朝、バイ･モアの店長が出社すると、店中の商品が一つ残らず消えている。彼がオフィスに飾っていたカジキのはく製や、チャックがある人から託された大事な指輪まで…。だが、さらにチャックを待ち受けていたのは、彼の一生を左右する衝撃的な事実だった。
国家機密のすべてが収められたコンピューターが近々完成すると聞いて、これで自由の身になれると喜ぶチャック。だが、それは同時にサラやケイシーとの別れを意味している。それどころかケイシーは、チャックの将来を揺さぶる恐ろしい命令を受けていた。
チャックたちは、完成間近なコンピューターから、最も重要な部分を盗んだスパイを突き止めるが、彼女に接近した者はすべて殺されており、誰も寄りつけない。だが、かつて彼女に近づくことができたという伝説のエージェントの存在を知り、チャックが彼に教えを請う。
あるチップを取り戻すために、ブライスとサラが夫婦としてディナー･パーティーに出席するが、ウエーター役のチャックは、動揺してミスを犯してしまう。一方、モーガンは、近くのスポーツ用品店で働くマッチョ男から嫌がらせを受けていた。
チャックは、ある人物を捜査するために、サラが通った高校の同窓会に行くというミッションを言い渡される。気が進まないと言うサラと一緒に彼女の同級生に会ったチャックは、そこで、彼女たちの恐るべき過去を知り、衝撃を受ける。
チャックの脳がバイ･モアの店内である人物に反応し、その男が国際的なテロリストであることを突き止める。チャックは、テロリストが狙っているのが同僚のジェフだということを知り混乱するが、その謎を解く鍵は意外な所に隠れていた。
チャックはある会議で、大学時代のガールフレンド、ジルにばったり会うが、チャックと別れ、親友のブライスと付き合った彼女を避けようとする。ところが、ジルの同僚が大量破壊兵器の売買に関与していることを知り、再び彼女と向き合うことになる。
ある組織に所属するエージェントのリストを探すよう命じられ、チャックはサラと恋人同士のフリをすることになる。ジルとよりを戻そうと思っていた彼は、気が進まない。だがジルに危険が迫った時、チャックはさらに苦渋の決断を強いられる。
チャックは、ジルに裏切られたことを知る。だが彼は、ジルの背後にある組織について情報を引き出すため、彼女に近づかなければならない。その頃モーガンは、エリーが感謝祭のディナーに招いてくれないことを知り、ひどく落ち込んでいた。
ケイシーは、かつて先生として尊敬していたスパイが、生徒に武器を盗ませるなど、背徳的な行為を繰り返していたことを知り、がく然とする。一方エリーは、婚約者の両親を自宅に招待し、結婚式の詳細について話し合う。
サラの父親が彼女に会いに来る。彼は、自分が詐欺を働いていることを告白し、サラを戸惑わせる。アラブの王族やテロリストたちとも関係があるらしい。その頃、モーガンのガールフレンド 、アンナは、彼に二人で暮らそうと提案していた。
クリスマス･イブ。バイ･モアのスタッフは、飾りつけをしながら、カーチェイスの中継をテレビで見ている。だが、その車がぶち当たって止まった所は、なんとバイ･モアだった。そして車から降りてきた男は、客と店員をすべて人質にしてしまう。
チャックは、ロックスターの身を守る、というミッションを言い渡される。常にスターのそばにいて特別扱いされ、いい気分を味わうチャックだったが、サラとケイシーの手段を選ばない仕事ぶりには、動揺せずにいられなかった。
バレンタインデーで浮き立ったムードのバイ･モア。だが、ビッグ･マイクは離婚を控えていて元気がない。そんな彼の気を紛らわせようと、みんなはあるアイデアを思いつく。一方チャックとサラは、夫婦を装い郊外の薄気味悪い家へと向かう。
モーガンは、アンナとの関係を復活させたがっているが、彼女にはすでに新しいボーイフレンドがいた。ところが、そのボーイフレンドは危険人物であることが判明する。チャックは彼から情報を引き出すために友達になることを命じられる。
マッチョなエージェントを誘惑するために、サラがセクシーなアプローチをする。その様子をイヤホンで聞いているチャックは、嫉妬を感じてしまう。一方、バイ･モアでは、ジェフとレスターが従業員の新しい募集方法を思いつく。
サラは、新しい情報を持って逃亡したコールというエージェントに接触するが、彼とチャックが狙われていることを知り二人をある所に閉じ込める。一方モーガンは、チャックの家にしばらく住もうとするが、その理由をガールフレンドにうまく説明できない。
国家機密が詰め込まれたコンピューターの製作者が現れる。彼は、チャックの脳にダウンロードされたデータを取り出すことができるかもしれないと言うが、チャックは一体誰を信じたらいいのかが分からなくなり、混乱してしまう。
チャックの指導員としてサラが適正であるかどうかをチェックするため、ある女性エージェントが送られてくる。戸惑うチャックをよそに、バイ･モアの同僚たちは、デヴォンのために、バチェラー･パーティーを企画する。
チャックの人生が、少しずついい方向に進もうとしている。長い間行方不明だった父親と再会できたし、ずっと夢見ていた理想の仕事にも就けそうなのだ。だがチャックは、その仕事を提供している会社の本当の姿をまだ知らなかった。
チャックの父親が誘拐される。そして、父を助けるためには、自分を二度も裏切った元ガールフレンド、 ジルの協力が必要だということをチャックは悟る。一方バイ･モアでは、エメットの策略をなんとか阻止しようと、従業員たちが躍起になる。
誘拐された父親を救うため、チャックとサラがある場所へと駆けつける。だが、二人を連れ戻すよう命じられたケイシーが、その後を追っていた。その頃バイ･モアでは、エメットが、不本意ながら、モーガンをアシスタント･マネージャーに昇格させていた。
チャックがバイ･モアを辞める。今後の計画はないが、当面の目標は、エリーの結婚式で首尾よく乾杯の音頭をとることだ。式の当日、最高に輝くエリーと、心から祝福するチャック。だが、それがもう一つの運命の日であることを彼らはまだ知らない。
